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桓温在第二次北伐成功收复洛阳后声望提高，先于升平四年(360年)进爵南郡公，后更在兴宁元年(363年)进大司马、都督中外诸军事、录尚书事，正式掌握朝政。次年更授桓温扬州刺史，令桓温掌握京畿地区军事。桓温虽然内镇扬州，然而原本所都督的荆、江二州亦交由其两个弟弟桓豁及桓冲掌握，由此桓温基本上集东晋全国军政大权于一身，仅未能掌握徐、兖二州所在的京口及豫州等兵力。
另一方面，原本名义上臣服于东晋的前燕在其君主慕容俊在永和八年(352年)称帝自立后，就多次与东晋发生战事。前燕更多次派兵进攻洛阳，虽勉强能守着洛阳，但河南诸郡其实都被前燕所夺。东晋终在兴宁三年(365年)失去洛阳。司冀等地皆失于前燕后，前燕又进攻兖州等地，于太和元年(366年)又夺取鲁郡和高平郡，甚至曾南侵至竟陵郡。
面对前燕不断的军事行动，桓温亦希望以北伐提高自己声望，以图实现自己野心，登上帝位;又因前燕慕容恪于太和二年去世，桓温于是决意进行北伐，打算打败前燕后回朝受取九锡，终篡夺东晋政权。
过程
太和四年(369年)，桓温上请北伐，并请与徐、兖二州刺史郗愔、豫州刺史袁真及江州刺史桓冲一同出兵。郗愔是在庾希因救援高平及鲁郡不力而被弹劾免职后受桓温所推，然而其实桓温一直觊觎郗愔部下驻京口的军队，心中很不愿由郗愔统率这些部众。当时郗愔之子郗超是桓温心腹，明白桓温心思后就假作父亲书信，将父亲的徐兖二州刺史的职位让给了桓温，令桓温十分高兴。至四月庚戌日，桓温终自所镇的姑孰领五万人出兵前燕。
桓温北伐至兖州，当时郗超顾虑汴水因战乱久未浚治，认为会影响漕运，但桓温不听。直至行军至金乡时就因天旱而令水军不能继续前进。桓温当时就命毛穆之开凿河道，引水令桓温水军得以继续前进，终成功进入黄河。
然而，郗超又进言，认为桓温入黄河之法是逆着水流而进，与东晋基地距离又远，难通漕运，担心前燕会拒守不战，令晋军陷入粮道断绝，无军粮继续北伐的困境。郗超于是建议桓温尽率全军直击前燕国都邺城，不论前燕逃回辽东后方、拒守邺城或出战与东晋决一胜负皆有利于北伐进展;另郗超又提议一个较稳健的策略，建议桓温守着河道，控制漕运，一直储蓄粮食，直至明年夏天方才继续进攻。郗超又认为若果不速战速决，当战事拖延至秋冬后，水量减少而北方早降温的客观条件之下，会令到晋军更难维持。但桓温都不听从。
桓温随后派檀玄攻取湖陆，更俘获慕容忠。前燕所派慕容厉率步骑二万进攻，桓温又于黄墟大败敌军。邓遐、朱序又在林渚击败燕将傅颜，前燕高平太守徐翻更投降东晋。前燕于是再派慕容臧率诸军抵抗桓温，但都失败。前燕见此，唯有派人向前秦求救。
七月，前燕人孙元率宗族党众起兵响应桓温，桓温于是移屯枋头。当时前燕皇帝慕容暐和太傅慕容评对战事发展都十分恐惧，打算北逃回辽东。但当时慕容垂自己请求进击桓温，慕容暐于是让慕容垂代替慕容臧率众抵抗桓温。同时，慕容暐又以虎牢以西的土地赂诱前秦派兵救援前燕，在王猛的支持下，苻坚于是在八月派苟池及邓羌率步骑二万救援前燕。
当时前燕司徒长史申胤就认为桓温“骄而恃众，怯于应变。大众深入，值可乘之会，反更逍遥中流，不出赴利，欲望持久，坐取全胜。”预料当晋军粮运出现问题时就会不战自败。当时，桓温以昔日归降东晋的段思为向导，前燕尚书郎悉罗腾却击败桓温军，生擒段思。另桓温所派的李述亦被悉罗胜和染干津所杀，令晋军士气下降。同时，桓温早前命袁真攻打谯国和梁国，意图开石门水道以通漕运，但袁真攻取二郡后却不能开通水道，令水路运输受到阻碍。
九月，前燕开始反击，慕容德率一万兵与刘当驻屯石门，李邽以五千豫州兵断绝桓温粮道。慕容宙则以一千兵设计击败晋军，杀伤大量晋兵。桓温见战事不利，又因粮食将竭，更听闻前秦援兵将至，于是在九月丙申日焚毁船只，抛弃辎重，循陆路退军。只留毛穆之为东燕太守。桓温经仓垣南归，途中凿井取水饮用。当时前燕诸军亦有追晋军，但慕容垂认为桓温新退必然提高警觉，并以精锐殿后，不如待晋军见燕军未至，专心从速南退时才大举追击，于是只领八千骑兵从后缓缓跟随。数日后，慕容垂见晋军加快速度，于是加速追击，并在襄邑追及桓温。另一向面，慕容德已经领四千骑兵率先在襄邑设伏，于是桓温在襄邑受两军夹击，晋军大败，死了三万兵。苟池所率的前秦兵亦在谯国邀击桓温，杀伤又以万计。十月己巳日，桓温收拾散卒，驻屯山阳。叛归东晋的孙元在武阳据守，但都被前燕所擒。第三次北伐至此结束。
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